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Facile in situ Hydrothermal Synthesis of Layered Zirconium Phenylphosphonate Molecular Sieve Membranes with Optimized Microstructure and Superb H2/CO2 Selectivity
文章摘要:
层状分子筛膜由于具有规整可控的传输通道和超短的传质路径,实现了客体分子的精准筛分和快速扩散,进而展现出优异的分离性能。在这项研究中,我们采用原位水热法在t-ZrO2修饰的多孔氧化铝载体上成功制备了取向良好的层状苯基膦酸锆(ZrPP)分子筛膜。由于“进化选择”机制,ZrPP晶体垂直于载体生长形成了竖直向下的层间通道,大大缩短了气体分子的传输路径。由于适当的原生层间高度(3.2 Å)以及CO2和极性ZrPP骨架之间的强相互作用,制备的ZrPP膜具有的优异的H2/CO2分离性能,在1 bar和200 ℃的条件下,分离因子高达101.2,H2通量可达482.7 barrer,并且随着操作温度的升高,其性能还有进一步上升的空间。此外,ZrPP膜还具有良好的机械稳定性、热稳定性和化学稳定性,具有在苛刻条件下长期运行的可能性,有望在诸如高温烟道气中回收CO2等复杂的工业环境中得到应用。