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Microstructural optimization of NH2-MIL-125 membranes with superior H2/CO2 separation performance by innovating metal sources and heating modes
内容摘要：
相较于热驱动的分离过程，膜分离过程可以大大的减少能源消耗，同时利用多孔结构的尺寸筛分效应可以实现工业上难以分离的组分的精准筛分。其中金属有机骨架膜材料因其结构稳定可调等特点在气体分离过程中表现出巨大的潜力。NH2-MIL-125因其适当的孔径和结构中的氨基官能团对于CO2的选择性吸附作用，良好的化学稳定性等特点，被广泛应用于CO2的分离和捕获过程。大量研究表明金属有机骨架膜的微观结构包括晶体取向，晶界缺陷等对其分离性能有重要影响。然而受限于单一的钛金属源以及有限的制备方法，迄今为止对NH2-MIL-125膜的微结构优化的研究还鲜有报道
在本工作中，我们利用二次生长法制备了一系列具有不同微观结构的NH2-MIL-125膜，系统考察了钛金属源（包括TPOT，TiS2和Ti3C2Tx）以及加热方式（包括常规加热，多模式微波加热和单模式微波加热）对于NH2-MIL-125膜的微观结构的影响，并在此基础上构建了NH2-MIL-125膜的微观结构与分离性能之间的构效关系。结果发现加热方式和金属源的合理搭配可以平衡膜生长过程中的溶解以及成核过程，进而得到具有理想微观结构的NH2-MIL-125膜。利用单模微波的非热效应等特点，可以有效提高膜连续性同时优化微观结构，其中以TiS2作为金属源制得的NH2-MIL-125膜具有最高的H2/CO2分离性能， H2/CO2分离选择性可达17.2，H2通量可达1.7×10-7mol m-2 s-1 Pa-1。 另外，值得一提的是新型二维材料Ti3C2Tx首次被用作合成MOF膜的钛金属源，为Ti-MOFs的研究提供了新思路。
